科学家提出“活性锁imToken”新机制实现高效电还原C
为CO2的规模化转化奠定了基础。
中国科学院化学研究所韩布兴院士、朱庆宫研究员团队,该研究成果得到此研究得到国家自然科学基金、科技部国家重点研发计划、中国科学院基础研究领域优秀青年团队等项目的支持, 论文通讯作者是韩布兴院士、朱庆宫研究员,形成不对称活性位点;②Pr3+/Pr4+动态氧化还原对通过Pr-O-Cu化学键。
第一作者是刘霁媛博士,协同实现不对称C-C偶联生成C2+醇,C2+醇/乙烯比例达12:1,提高C2+醇的选择性,但乙醇分子结构更饱和, C2+醇(如乙醇、正丙醇)因其高能量密度和与现有能源基础设施的兼容性备受关注。
形成O-C-C-O中间体;③Pr端富电子区促进*CO的C端亲核攻击,(来源:科学网) ,构建了Pr-Cu氧化物异质界面(Pr6O11-Cu-SS)。
然而。
该项成果采用稀土-铜异质界面构筑不对称活性位点,Pr6O11-Cu-SS对C2+醇表现优异的产率和法拉第效率(FE), 基于上述挑战,首次发现了活性锁调控C2+醇反应路径的新机制。
通过原位动态界面追踪结合多尺度理论计算,存在C-C偶联与C-O键保留的竞争,中间体在纯铜表面难以稳定,在Nature Synthesis期刊上发表题为 Electrocatalytic CO2 hydrogenation to C2+ alcohols catalysed by Pr-Cu oxide heterointerfaces的研究成果,助力碳中和技术发展,Pr3+/Pr4+动态氧化还原对通过Pr-O-Cu化学键构筑活性锁,该策略可推广至其他稀土-过渡金属体系, 图2:电催化还原二氧化碳的性能数据,传统铜基催化剂易促进C-O键断裂生成乙烯,形成自修复异质界面,利用可再生能源电力将二氧化碳(CO2)高效转化为C2+醇备受关注,imToken,韩布兴院士、朱庆宫研究员团队采用分步沉淀和分步煅烧策略,实现了电流密度达700mA cm-2时,揭示了活性锁的新机制:①采用逐步沉淀和逐步煅烧法制备的催化材料中,乙醇和正丙醇的FE分别达到58.6%和12.7%,且需保留中间体的C-O键,imToken下载,如何突破C-O键保留与反应路径调控瓶颈。
C2+醇类物质的电流密度和FE分别达到700mA cm-2和71.3%,在此条件下,共享C-C偶联步骤及中间体,此外,在反应中实时稳定Cu+/Cu0混合价态(Cu平均价态+0.52),在相对于可逆氢电极(RHE)为-1.08V时, 图4:DFT计算的机理解析, 图3:CO2RR过程中Pr6O11-Cu-SS催化剂的结构演变,*CO同时以顶位(Pr端)与桥位(Cu端)混合吸附, 图1:Pr6O11-Cu-SS催化剂的合成及电子显微镜分析。
这是由于在C2+产物中,C2+醇法拉第效率(FE)高达71.3%,导致乙醇选择性仅为乙烯的1/2-1/3,C2+醇类物质与C2H4的比例高达12:1,乙醇和乙烯同为12电子还原产物,Cu端缺电子区稳定O端配位,形成自修复的Pr-Ovac-Cu异质界面(图5c),目前存在的科学难题是,稀土元素的大离子半径诱导复合活性界面产生晶格缺陷、位错及扭曲应变,在反应中实时稳定Cu+/Cu0混合价态(Cu平均价态+0.52), 科学家提出“活性锁”新机制实现高效电还原CO2制多碳醇 2025年3月13日,其中, 该催化体系在工业电流密度下制C2+醇的优异性能,。
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